Redvald Larssen var en av pionerene i norsk kriminaletterforskning på 1900-tallet. Han var også politisk aktiv, og han ledet det første politimuseet i Norge.
Larssen var bondesønn fra Gudbrandsdalen. Etter vanlig skolegang i hjembygda gjennomgikk han underoffisersskolen i Halden og tok eksamen 1892. Året etter søkte han seg inn i politiet og ble ansatt som konstabel ved Ordensavdelingen ved Kristiania politi. Noen konstabelskole fantes ikke; opplæringen bestod i at Larssen gikk 8 dager sammen med en erfaren kollega i hovedstadens gater og lærte det mest grunnleggende i en ordenspolitimanns hverdag. Området rundt Grønland og Vaterland var Larssens distrikt.
1905 ble Larssen ansatt som oppdagelsesbetjent, senere som kriminalbetjent, ved Oppdagelsesavdelingen/Kriminalavdelingen. Fra 1919 var han overbetjent – en slags personalsjef og etterforskningsleder – helt frem til han gikk av med pensjon 1937, kun avbrutt av et år som sjefinspektør ved A/S Vinmonopolet (1927). Under den første verdenskrig ledet han 1914–18 Oslopolitiets fremmedavdeling, forløperen til Politiets Overvåkingstjeneste. Fra 1919 til 1939 var han også lærer i praktisk og teoretisk etterforskning ved Statens politiskole.
Som politimann ble Larssen beskrevet som en mann med “teft, kaldblodig besindighet og snarrådighet”. Det var han som pågrep den tyske diplomat og spion, Friedrich Walter baron von Rautenfels, i juni 1917 på Grand Hospits i Kristiania. Baronens bagasje, som stod til oppbevaring på Østbanestasjonen, bestod av 14 kofferter som viste seg å inneholde hele 188 kilo sprengstoff. Sprengstoffet skulle smugles videre og brukes til å sprenge britiske skip, og von Rautenfels hadde smuglet koffertene gjennom tollen til Norge som forseglet diplomatpost, som normalt ikke ville bli undersøkt av grensekontrollen. Baronen hadde foretatt flere slike smuglerreiser, og i løpet av fire måneder hadde han bygd opp et lager på omkring ett tonn sprengstoff i et skjulested på Grünerløkka. Larssen deltok også aktivt i etterforskningen av det såkalte Rustad-mordet i Oslo i januar 1934. Drapet på grosserer Edvard Rustad, som ble funnet i sin bil på Grev Wedels plass, skutt gjennom hodet, er en av de mest gåtefulle uoppklarte drapssakene i Norge.
Larssen var medlem av Kristiania bystyre for Venstre 1908–23. Hans viktigste arbeid her var knyttet til opprettelsen av Kristiania Slaktehus (1909). Han innehadde flere tillitsverv i Venstre og var varaordfører i Spareskillingsbankens forstanderskap og medlem av bankens kontrollkomité. Han var medlem av mange komiteer og utvalg, bl.a. Politilovkomiteen av 1912 og Statens Trustråd. Han var med i det første styret i Kristiania Politifunksjonærers forening (1894) og styremedlem i Norsk Politiforbund (nå Politiets Fellesforbund).
Redvald Larssen var den første direktøren for Politimuseet i Kristiania, som var opprettet 1902 etter initiativ av daværende oppdagelsessjef Hans Jelstrup. Gjennom dette arbeidet fikk Larssen utløp for sine historiske interesser, og takket være ham finnes det i dag en betydelig samling politieffekter knyttet til museet i Sentrum politistasjon i Oslo, hvor den gamle Tukthusmuren danner midtpunkt i samlingene. 1946 gav Larssen ut boken Fra vekterstuen til Møllergaten 19 – erindringer om 44 års tjeneste ved hovedstadspolitiet.
Redvald Larssen ble utnevnt til ridder av 1. klasse av St. Olavs Orden 1917. Han var også innehaver av Kroningsmedaljen av 1906 og flere utenlandske ordener. Han var æresmedlem i Kriminalpolitiets forening fra 1937.