Moltke Moe tok opp arven etter Asbjørnsen og Moe som folkeminnesamlar, og han grunnla universitetsstudiet folkloristikk i Noreg.
Moe voks opp i Krødsherad, Drammen og Vestre Aker ved Christiania. Etter examen artium 1876 tok han fatt på teologistudiet, men etter kvart vart han meir fanga inn av folkloristikk og religionshistorie. Faren kalla han heim for å diskutera framtida hans. Vi veit ikkje kva han tykte om at sonen oppgav teologien, men han forsvarte heile tida studiet av folkeminne som ein seriøs vitskap. Moltke Moes minne og kunnskapar kan samanliknast med P. A. Munchs, noko han demonstrerte alt som 19-åring, då han skreiv siste delen av merknadene til Kristofer Jansons eventyr frå Sandeherad med nøyaktige sidetilvisingar etter minnet. Som gymnasiast vart han P. Chr. Asbjørnsens medarbeidar og overtok etter hans død ansvaret for nye utgåver av Asbjørnsen og Moes eventyr- og segnsamlingar.
Ved universitetet la ein snart merke til den gåverike studenten, og han fekk stipend til lange innsamlingsreiser i Telemark 1878 og 1880. Deretter reiste han med stipend frå Stortinget 1882–86 og 1889–91, med rikt utbytte. Han hadde uvanlege evner til å koma i kontakt med folk. Folke-eventyr frå Flatdal, etter Kjersti Haugland, og Folkeminne frå Bøherad, som begge kom posthumt, høyrer med til våre beste regionale folkeminnesamlingar.
Moe fullførde berre andreeksamen og skreiv ingen doktoravhandling. 1880 vart det reist krav om eit professorat i “folkesproget”. Etter at m.a. Ivar Aasen hadde takka nei, vart Moe utnemnd 1886, enno berre 26 år gamal, til professor i “norsk Folkesprog med Forpligtelse til ogsaa at foredrage norsk Folketradition”. Språkforskar var han ikkje, og så snart det kom eit eige professorat i landsmål, vart professoratet hans 1899 endra til “folketraditioner og middelalderlig litteratur, derunder indbefattet den old-norsk-islandske”.
Det var enorme forventningar til vitskapleg produksjon frå Moe, men det er fleire grunnar til at han publiserte så lite som han gjorde. Han ville sjå ei sak frå mange sider, sjølvkritikken synest å auka proporsjonalt med kunnskapane; han var plaga av sjukdom og involverte seg i mange saker som Det norske Samlaget, Forfatterforeningen, Norsk Folkemuseum, Rolfsens lesebok og tidsskriftet Norvegia. Største hindringa var at han totalt mangla vitskapleg egoisme, noko som fekk Arne Garborg til å gjera framlegg om “en Forening til Moltke Moes Beskyttelse”.
I førelesingar utvikla han korleis fantasi og røyndom går i eitt i det han kalla “det mytiske tenkesett”. Framstillinga var likevel forelda då arbeidet vart publisert 1909. Det posthumt publiserte arbeidet om episke lover fekk heller ikkje noko å seia samanlikna med den danske folkeminneforskaren Axel Olriks arbeid, som var utgitt i mellomtida.
I eventyrforskinga var han opptatt av sambandet med mytologien, seinare av kulturlån og vandringsvegar. Her publiserte han korte, men viktige artiklar som Hellenske og Norske folketraditioner, Æventyri paa vandring og kommentarar til einskildeventyr. Innleiinga til Qvigstad og Sandbergs Lappiske eventyr og folkesagn gav han internasjonalt ry. Eit av hans mest særmerkte arbeid er Eventyrlige sagn i vor ældre historie, som han nærmast dikterte til Amund Helland.
I folkeviseforsking gav han seg inn på grunnleggjande spørsmål om den nordiske balladens opphav og historie. Men først 1912 publiserte han eit kort samandrag av teoriane sine i innleiinga til skuleutgåva Norske folkeviser fra middelalderen, redigert saman med Knut Liestøl.
Moes store draum om ei vitskapleg utgåve av norske balladar vart aldri realisert. Med hjelp av Sophus Bugge fekk han ut Torsvisa med fullt vitskapleg apparat som prøve. Saman med Bugge skreiv han også ein liten artikkel om Kungssonen av Norigsland. Mest arbeid la han ned i gransking av Draumkvedet, delvis i samarbeid med Hjalmar Falk om ei kommentert utgåve av Sólarljóð og Draumkvedet, men manuskript og sats strauk med i ein brann i trykkeriet. Seinare gav han ut teksten til Draumkvedet, men kommentaren vart aldri ferdig, berre artiklane Middelalderens visionsdigtning og Limbus puerorum. Det som kunne trykkjast av kommentaren, vart utgitt av Liestøl i Moes samla skrifter.
Skuleutgåva og folkeutgåva av Norske folkeviser prega vårt syn på folkevisa for fleire tiår framover. Etter oppdrag frå Asbjørnsen førde han fornorskinga av eventyr- og segnutgåvene vidare og sikra dei status som folkebøker. Han var også sentral i debatten om rettskrivinga, og fornorsking av riksmålet i rettskrivinga av 1907 er i stor grad hans forteneste.
Like viktig som dei publiserte arbeida var den direkte påverknad Moltke Moe hadde ved lange brevsvar og samtalar med folk som dagleg kom til han for å søkja råd. Gerhard Gran karakteriserte han som eit tankebyrå og kulturelt sentrum. Dei store manuskriptsamlingane hans utgjer, saman med farens og Asbjørnsens samlingar, grunnstammen i vårt folkloristiske nasjonalarkiv, Norsk folkeminnesamling.